Le sujet de thèse proposé s’inscrit dans le cadre de l’optimisation du procédé de séparation de l’uranium et du plutonium (PUREX) pour le recyclage des combustibles nucléaires usés. Des nouvelles molécules extractantes de la famille des monoamides cycliques seront étudiées pour séparer les éléments d’intérêt par extraction liquide-liquide à partir d’un milieu acide nitrique. Elles devront être solubles dans les diluants aliphatiques classiquement utilisés, adaptables aux technologies d’extraction actuelles en termes de densité, viscosité, solubilité et cinétique d’extraction. L’affinité et la sélectivité vis-à-vis des éléments d’intérêt devront être optimisées pour permettre une simplification du schéma de procédé. Afin d’aider à la sélection de molécules cibles, des calculs théoriques de type DFT (Density Functional Theory) seront menés pour évaluer de manière comparative l’affinité des structures moléculaires pour l’U et le Pu. Puis l’étudiant devra déterminer la faisabilité de leur synthèse et proposer des voies d’obtention. Une fois synthétisées, purifiées et caractérisées, les performances séparatives des molécules seront évaluées par des tests d’extraction liquide-liquide mettant en œuvre les différents radioéléments à séparer dans les laboratoires actifs de l’installation ATALANTE. La résistance à l’hydrolyse et à la radiolyse sera évaluée grâce à des essais d’irradiation en batch. Enfin, les structures des complexes métalliques formés en phase organique avec ces nouvelles molécules seront étudiées afin de mieux comprendre les mécanismes d’extraction et d’orienter de nouvelles synthèses.