En France, les déchets vitrifiés issus du traitement des combustibles nucléaires doivent être stockés en profondeur dans des couches géologiques argileuses. Dans cet environnement confiné et peu poreux, l'interaction chimique entre le verre, les produits de corrosion des enveloppes métalliques et l'argilite du site devrait contrôler l’altération du verre une fois que le milieu sera à nouveau saturé en eau. Prédire l’altération à long terme des colis vitrifiés nécessite une compréhension approfondie des mécanismes réactionnels, qui sont nombreux et étroitement liés. En pratique, ces mécanismes sont classés en fonction de leur importance sur la cinétique d’altération, puis sont intégrés au sein de modèles adaptés aux échelles de temps et d'espace pertinentes.
La thèse porte sur la modélisation géochimique de l’altération du verre, qui est réalisée en utilisant un code de transport réactif (CHESS/HYTEC), une base de données thermodynamique et une loi cinétique pour les verres (modèle GRAAL2, dérivé du modèle GRAAL (Frugier et al. 2018)). Ce modèle tient compte du rôle de la composition de la couche d'altération du verre sur son caractère protecteur, ce qui permet à GRAAL2 de simuler des variations de la vitesse d’altération en fonction de la composition du verre et des conditions environnementales.