Au cours d’un accident nucléaire grave, des quantités importantes de produits de fission « volatils » sont relâchées pendant la dégradation du cœur. Une autre partie importante des radionucléides (RN) provenant des combustibles nucléaires dégradés se retrouve incorporée dans des matériaux solidifiés (corium et débris de combustibles) et leur stabilité à moyen et long terme est d’une importance majeure pour la sûreté du site de l’accident. Suivant la progression de l’accident et les interactions consécutives avec différents matériaux (gaine, matériaux des structures internes et de la cuve et béton), le corium peut présenter différentes structures et compositions. D’une manière générale, il s’agit d’un matériau hautement hétérogène et multiphasique au sein duquel la répartition des radionucléides est mal connue. Dans ce contexte, ce sujet de thèse propose d’améliorer la compréhension des mécanismes de lixiviation du corium et de relâchement des radionucléides dans l’eau par l’intermédiaire d’études paramétriques sur matériaux modèles. Ce travail, mené dans une démarche de complexification croissante des matériaux étudiés, permettra de hiérarchiser l’influence de différents paramètres (température, composition de la solution, présence d’espèces radiolytiques oxydantes) sur le transfert des RN en solution. L’ensemble de ces résultats viendra améliorer notre compréhension de l’évolution de l’inventaire en RN contenu dans un corium dans un scénario de refroidissement sous eau et notre connaissance de la durabilité chimique des différentes phases qu’il contient.